Instruments の履歴(No.12)

研究設備・実験装置

　極低温・強磁場における電子輸送測定や熱輸送測定、走査型トンネル顕微鏡測定、最先端のナノ微細加工技術や人工超格子による自然界には存在しない系の作製、超純良単結晶の開発など、様々な実験手法を通じて、物質中の電子が示す新奇な現象や状態を開拓・解明することに挑戦しています。以下に当グループの研究設備を紹介します。

分子線エピタキシー - 走査型トンネル分光顕微鏡複合装置(MBE-STM)†

　走査型トンネル分光法は、高いエネルギー分解能と原子レベルでの空間分解能をもって局所状態密度の空間変化を直接観測可能な強力なプローブです。本装置は、独自の希土類分子線エピタキシー(MBE)装置と、3He冷凍機(最低温度350 mK) 及び11 T超伝導磁石を備えた走査型トンネル顕微鏡(STM)装置を結合させた最新の複合一体型システムです。

　f電子をもつCeなどの希土類元素を含む金属間化合物では、f電子と伝導電子の近藤効果による混成のために狭いバンドが形成され、「重い電子状態」が実現します。私達のグループでは、これまでに独自の希土類分子線エピタキシー装置を開発することにより、重い電子系Ce化合物の1原子層単位での結晶成長制御を実現し、この技術を用いて自然界には存在しない強相関電子系の創製に取り組んできました。この技術は、新奇な強相関電子系の実現とともに、劈開性のない重い電子系化合物においては、バルク結晶で実現できなかった原子レベルで平坦且つ清浄な表面を提供します。本装置は、MBE装置と高分解能の極低温STM装置を結合させることにより、重い電子系化合物の電子状態の「その場観察」を実現するものです。

本装置を用いて、

-- コヒーレント近藤格子形成過程の観測

-- 近藤ホールの可視化

-- 超伝導準粒子干渉効果と超伝導対称性の決定

-- マヨラナフェルミオンの探索

といった課題に取り組んでいます。

MBE-STM複合装置: 手前側にSTM、奥側にMBE装置が設置され、超高真空を通じて結合しています。微小な振動も原子レベルでは巨大な揺れをもたらす為、STM装置は防音室内の除振装置に設置され、ピット周辺は高密度コンクリートで堅牢に保護されています。

本装置は従来の単結晶STM/STS測定も可能です。そこでこの装置を用いて鉄系超伝導体など、非従来型超伝導体におけるエキゾチックな電子状態や超伝導ギャップの観測を行っています。

(左図) STM測定室: 測定画面に原子像が見えています。右側手前の装置はMBE制御装置です。
(右図) 銅酸化物高温超伝導体 Bi2Sr2CaCu2O8+d単結晶の劈開面(Bi-O面)での原子像: 一次元変調構造が観測されます。

防音室には銅酸化物高温超伝導体の発見者Johannes Georg Bednorz教授のサインが！

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クリーンルーム (クラス1000、及びクラス100)　†

　量子凝縮物性研究室では、環境安全保健機構低温物質管理部門の共同利用施設であるクリーンルームの管理を行っています。クリーンルームには様々な製膜装置が設置されており、またフォトリソグラフィや集束イオンビーム装置などによる微細加工が可能なクラス100の清浄度のイエロールームも備えています。ここでは新奇な量子原理に基づいた機能を実現するための物質開発・複合微細構造体の構築を行っており、特に薄膜・人工超格子の作製や、界面・表面の制御に関する研究が行われています。

左: 薄膜X線装置(Rigaku: SmartLab)。薄膜試料の結晶性や人工超格子構造の評価に用います。右: 集束イオンビーム装置(日立ハイテクノロジーズ: FB-2000A)。加速されたGaイオンによって試料を微細加工することができ、2次イオン像（SIM像）を観察しながら、モニター画面上で直接、加工領域を指定して加工することが可能です。

FIBの加工例：小さな単結晶から微小な領域を切り出し、電極上に固定している。

左: イオンビームエッチング装置(ION TECH)。イオン化したArを試料に照射して削り取る装置です。リソグラフィーと併用することで、微小構造を持つ試料を作製できます。中: フォトリソグラフィ装置(Mikasa)。5-10um程度の微細パターニングまで可能です。右: ワイヤーボンダ。リソグラフィーの手法で微細加工した試料に配線を接続するのに使用します。

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分子線エピタキシー装置　(Molecular Beam Epitaxy: MBE)†

　複数種類の結晶格子が重なり、もとの結晶周期より長い周期構造をもったものを超格子と呼びます。現在では非平衡状態での薄膜育成法を応用すれば、自然界には存在しない人工的な超格子構造を作り出すことが出来るようになっています。これを人工超格子と呼びます。当研究室では分子線エピタキシー(MBE)技術を用いることにより、世界初の重い電子系超伝導体のエピタキシャル薄膜・人工超格子の作製に取り組んできました。図1にMBE装置の概略を示します。MBE法の特徴は１）超高真空中で、２）原料を加熱して基板上に蒸着し、３）電子線回折(RHEED)をもちいて育成と同時に基板上での結晶成長のその場観察が可能であることです。超高真空下では分子の平均自由行程が数kmを超えるため、加熱蒸着される分子の流れはビームとみなせます。これがMBEの名前の由来です。また加熱蒸着であるため蒸着速度は遅く、結晶成長速度は蒸着速度で決まります。そのため、シャッターの開閉により分子線を開放/遮断することで結晶成長を原子層単位で制御することが可能です。

図1: MBE装置の模式図

希土類分子線エピタキシー装置
　私達のグループでは、独自の希土類分子線エピタキシー装置を開発することにより、世界で唯一となる重い電子系Ce化合物の1原子層単位での結晶成長制御を実現し、この技術を用いて自然界には存在しない強相関電子系の創製を行っています。
　近年、この先端技術によってCe系重い電子系反強磁性体と非磁性のLa化合物を交互に積層させた重い電子系の人工超格子作製に世界で初めて成功をしました[ Science (2010) ]。人工超格子においてはCe層の厚みを制御して系の次元性を3次元から2次元へと制御することが可能であり、これは重い電子の2次元閉じ込めに世界で初めて成功を収めたものです。作製した人工超格子の輸送現象測定からは、次元性が2次元へと低下することで反強磁性が抑制され、電子の有効質量がより増大することが明らかになりました。また、より最近では、Ce系重い電子系の超伝導物質と非磁性金属、或いは反強磁性体の原子層単位での結晶成長制御を実現し、この人工超格子作製や、更には3種類の異なる物質を用いた超格子構造の作製によって空間反転対称性の破れを人工的に制御した自然界には存在しない物質を創製することに成功を収めています[ Nature Physics(2011), PRL(2012), PRL(2014) ]。今後、電子線リソグラフィーや収束イオンビームなどのナノテクノロジーを用いた微細加工を計画しており、これによるジョセフソン接合作製や、原子層レベルで平坦な表面に対する走査型トンネル分光顕微鏡測定などの展開が期待されます。

図2: クリーンルーム内にある実際のMBE装置: 左が希土類MBE装置1号機、右は2号機です。1号機では世界初の重い電子系人工超格子の作製を行いました。現在はスパッタ蒸着装置として使用されています。

酸化物分子線エピタキシー装置
　熱力学的非平衡状態での結晶成長と原子層単位での結晶格子制御を通じて、遷移金属酸化物の人工超格子作製を行っています。これにより自然界には存在しない物質や新奇量子物性の創発に取り組んでいます。

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パルスレーザー蒸着装置（Pulsed Laser Deposition：PLD）†

　紫外線レーザーをパルス状に原料（ターゲット）に照射し、瞬間的に蒸発させて薄膜を作製する装置です。パルスレーザーはレンズで集光してチャンバー内に導入され、ターゲット表面に照射されます。これによりターゲットの照射部分が瞬間的に蒸発し、基板に堆積します。反射高速電子線回折（RHEED）装置によって薄膜成長をその場観察することが可能で、RHEED振動のモニターによってユニットセル単位での結晶成長が可能です。蒸着中あるいは蒸着後にオゾンガスあるはマイクロ波酸素プラズマを基板に向かって照射し、遷移金属酸化物などの薄膜を強力に酸化することも可能となっています。

右下は実際のレーザーアブレーションの様子です。青白く光って見えるのはプルームと呼ばれるプラズマ状態の蒸発粒子です。

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電子ビーム蒸着装置†

　超高真空中で電子銃から生じる電子線を蒸着源に照射し、薄膜作製を行います。主として単体金属元素の蒸着に使用し、各種の蒸着源を切り替え可能な独自設計となっています。学部生の課題演習(B3)においても超伝導薄膜接合素子の作製に本装置を使用します。

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希釈冷凍機（SO.I.R.ME. 1台, Cryoconcept 1台）†

　物質の素励起を調べるには、極低温へにおける精密物性測定が重要になります。本研究室では、50 mK以下の極低温まで冷却可能な希釈冷凍機を２台配備しており、主に熱伝導率測定に用いられています。最大16テスラまでの強磁場を発生させることのできる超伝導マグネットや、3-5テスラの磁場を回転させることのできるベクトルマグネットを用いて磁場を変化させたときの熱伝導率の変化から超伝導体のギャップ構造などを調べています。

希釈冷凍機本体

左から実験室の様子、ガスハンドリングシステム、冷凍機のローテータ。

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超伝導マグネット　(14-16 T超伝導マグネット, 12-14 T超伝導マグネット, 3-5 Tベクトルマグネット, 超低消費型12 Tマグネット, 7 Tスプリット型超伝導マグネット)~†

強力な磁場を発生可能な超伝導マグネットを複数台配備しています。これらを希釈冷凍機や3He冷凍機、温度可変インサートと組み合わせることで50 mK以下の極低温から室温300 Kに至るまで、様々な物性測定を行っています。

左から14-16Tマグネット、12T超低消費マグネット、7Tスプリットマグネット。

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熱伝導測定装置†

測りたい試料の両端を熱流を流し（上の写真では左から右へ）サンプルの両端にできる温度差を校正済みの温度計(Thermometer #1&#2)で測ります。

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3He冷凍機　(Oxford Heliox 2台, ガスハンドリングシステム1台)~†

3He温度(~300 mK)までの極低温まで容易に冷却が可能です。電子輸送現象測定や、ゼーベック効果、ネルンスト効果などの熱電係数測定などに用いられます。

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Scanning Hall Probe Microscopy†

ピエゾ素子とホールプローブを用いた磁場分布測定により超伝導体の磁束構造などを測定する装置です。上記の３Ｈｅ冷凍機を用いた低温で測定できるように現在開発中。

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物質合成・純良単結晶開発†

　物理の本質を隠すことのない純良かつ明快なモデル物質は物性物理学において欠くことのできない重要なものです。私達の研究室では、鉄系高温超伝導体をはじめとした純良単結晶の開発にも力を注いでいます。特に鉄系超伝導体では相図上の広い元素置換範囲に渡って量子振動が可能な純良単結晶を創出しており、このようなグループは世界にも他にありません。単結晶成長はフラックス法、化学蒸気輸送法などをはじめとした各種の手法により行い、ボックス炉、管状炉、フローティングゾーン炉に加えて、大気中で不安定な物質を取り扱うことのできるArグローブボックスを備えています。